近日，化學(xué)化工學(xué)院師生在催化領(lǐng)域的國(guó)際頂級(jí)期刊ACS Catalysis發(fā)表最新研究論文Aggregation-Induced Equidistant Dual Pt Atom Pairs for Effective CO2 Photoreduction to C2H4，研究成果被選為該期封面。江蘇大學(xué)為第一完成單位，江蘇大學(xué)教授夏杰祥、浙江工業(yè)大學(xué)教授佘遠(yuǎn)斌及香港理工大學(xué)教授Molly Meng-Jung Li為論文共同通訊作者。
CO?直接光催化轉(zhuǎn)化為多碳產(chǎn)物（C2H4）是極具挑戰(zhàn)性的國(guó)際研究前沿，符合國(guó)家“雙碳”戰(zhàn)略的重大需求，其關(guān)鍵在于催化劑表面CO2分子的吸附活化以及C-C偶聯(lián)過程中活性位點(diǎn)的適配性調(diào)控。盡管單原子催化劑具有較高的原子利用效率，但其在提升C-C偶聯(lián)效率上仍面臨瓶頸。傳統(tǒng)方法制備的催化劑表面活性原子對(duì)通常呈現(xiàn)隨機(jī)間隔分布，這種無序性嚴(yán)重阻礙了C-C偶聯(lián)過程進(jìn)行。因此，通過策略工程設(shè)計(jì)優(yōu)化活性位點(diǎn)環(huán)境，構(gòu)建表面雙原子對(duì)結(jié)構(gòu)催化劑，是實(shí)現(xiàn)CO2直接光催化轉(zhuǎn)化制多碳化學(xué)品（乙烯）的有效途徑。
本研究提出了一種基于分子聚集誘導(dǎo)的原子對(duì)位點(diǎn)構(gòu)筑策略。通過在Bi3O4Br表面聚集Pt-TCPP金屬卟啉，構(gòu)建了表面雙Pt原子對(duì)結(jié)構(gòu)Pt-TCPP/Bi3O4Br催化劑，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)CO2直接光催化還原制C2H4。研究結(jié)果表明，等距雙Pt原子對(duì)結(jié)構(gòu)催化劑的幾何優(yōu)勢(shì)對(duì)C–C偶聯(lián)過程具有促進(jìn)作用。在此研究基礎(chǔ)上，有望通過有機(jī)分子修飾來進(jìn)一步調(diào)控金屬位點(diǎn)的空間存在形式。研究工作為催化劑表面精確位點(diǎn)設(shè)計(jì)構(gòu)筑及高效光催化還原CO2制乙烯提供理論和方法參考。
該研究成果得到了國(guó)家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目的資助。（化學(xué)化工學(xué)院）
文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c07545
